温馨提示：本推文包含18篇文献，预计阅读时间约18min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。1. Adv. Funct. Mater.：金属有机框架衍生的纳米棒阵列修饰碳布为固态锂金属电池提供了高面积容量的无枝晶锂负极
锂金属是高能量密度电池最有希望的负极材料之一。然而，在充电/放电过程中不可控的锂枝晶生长和无限的体积变化会导致安全问题和容量衰减。在此，开发了一种碳化金属-有机骨架（MOF）纳米棒阵列改性碳布（NRA-CC），用于均匀的锂镀覆/剥离。碳化的金属有机框架纳米棒阵列可以将碳布从憎锂性转变为亲锂性，减少极化并确保均匀的锂成核。三维互连分层碳布提供了足够的锂成核位点，以降低局部电流密度，从而避免锂枝晶生长，并扩大了内部空间，以缓冲锂镀层/剥离过程中的体积变化。这些特性使NRA-CC电极稳定循环，在2 mA cm-2的电流密度下循环1000小时后，库伦效率高达96.7％，在超高面积容量（12 mAh cm-2）和电流（12 mA cm-2）下的对称电池中，使用寿命延长了200 h 。固态电池与复合锂负极，高压正极（LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2）和复合固态电解质组装在一起，在25°C时也具有出色的循环和倍率性能。这项工作为安全固态锂金属电池的无枝晶锂金属负极的设计原理提供了新的见解。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2020019732. Angew. Chem. Int. Ed.：Zn/MnO2水系电池中的非金属离子共嵌入化学双离子的共嵌入通常可以为水系锌电池提供增强的电化学性能。尽管已经在水系锌电池中实现了非金属离子的嵌入，但是非金属阳离子的共嵌入化学仍然是一个挑战。在此，在水系Zn/MnO2电池系统中开发了可逆的H+/NH4+共嵌入/提取机理。双阳离子之间的协同作用使水系电池具有快速的离子扩散动力学和可逆的MnO2结构演化。结果，Zn / MnO2电池显示出优异的倍率能力和循环性能。这项工作将为设计具有非金属离子的水系充电电池铺平道路。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2020170983. Angew. Chem. Int. Ed.：使用低成本的抗溶剂提高水系电解质中锌电极的可逆性通过打破原始溶液的溶剂化平衡，在制药行业的结晶中对抗溶剂的添加进行了广泛的研究。在这里，我们报告了一种类似的抗溶剂策略，可通过在分子水平上调节电解质来提高锌的可逆性。通过将例如甲醇添加到ZnSO4电解质中，Zn2+溶剂化鞘中的自由水分子和配位水分子逐渐与抗溶剂相互作用，从而使水活度最小化并削弱Zn2+溶剂化。同时，通过原位光学显微镜证明，无枝晶锌沉积是通过改变沉积方向而发生的。即使在-20°C和60°C的恶劣环境下，体积比为50％的甲醇抗溶剂电解质中，锌的可逆性也会大大提高。此外，体积比为50％的甲醇抗溶剂电解质中抑制的副反应和无枝晶锌镀层/剥离明显增强了锌/聚苯胺扣式电池和袋式电池的性能。我们证明了这种低成本策略可以很容易地推广到其他溶剂，这表明它具有实用的普遍性。研究结果将立即引起人们的兴趣，并将使电化学和能量存储领域的许多研究人员受益。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2020165314. Angew. Chem. Int. Ed.：局部过剩电荷在锂金属电极上枝晶生长中的关键作用开发更好的电池对我们的经济至关重要。与今天常见的锂离子电池相比，基于锂金属的电池具有更高的能量密度，在锂离子电池中，离子存储在石墨中，这增加了额外的重量。但是，锂金属电池受锂枝晶形成的困扰，锂枝晶会导致电池短路并着火。在锂枝晶形成的原因上已经花费了许多理论上的努力，但是决定性因素被忽略了：锂沉积在带有大量负电荷的电极上，并且该电荷在表面上分布不均匀。我们通过显式模型计算表明，多余的电荷会积聚在小突起上，并产生一个强电场，该电场吸引锂离子，在尖端产生进一步的生长，最终形成锂枝晶。即使是由几个原子组成的小尖端也会携带十分之一单位电荷或更多的过量电荷。此外，尖端上的负电荷会局部降低表面张力，从而进一步促进枝晶生长。相同的原理也可以解释在沉积电位低于零电荷电位的其他金属上形成枝晶的方式。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2020171245. Nat. Commun.：稳定，高性能，无枝晶，海水基水系电池在水系电池的电解质/电极界面处的金属负极不稳定性，包括枝晶生长，金属腐蚀和杂离子干扰，是阻碍其在能量存储中广泛使用的最关键问题。在此，提出了一种通用策略，通过使用Zn-M合金作为模型系统（M = Mn和其他过渡金属）合理设计合金材料来克服负极不稳定性问题。利用可视化技术与有限元分析相结合，可以模拟类似于实际水系电池的实际电化学环境，并分析复杂的电化学行为。甚至在苛刻的电化学条件下，Zn-Mn合金负极也能在数千个循环中达到稳定性，包括在海水基电解质水溶液中进行测试以及使用80 mA cm-2的高电流密度。提出的设计策略和用于观察枝晶生长的原位可视化为开发水系电池及其他稳定性电极奠定了新的里程碑。https://www.nature.com/articles/s41467-020-20334-66. Mater.Today：Sand方程及其对固态锂金属电池的巨大实用意义在这项工作中，聚（环氧乙烷）基固体聚合物电解质（PEO基SPEs）的不同锂盐浓度和离子电导率与LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2（NMC622）|| Li全电池的性能相关。尽管盐浓度不同的聚合物电解质在60°C的NMC622 || Li电池中表现相似，但在40°C时它们对比容量的影响却很大。在低盐浓度，即> 20：1（EO：Li），在对称电池和全电池中都会出现突然的极化。该极化类型的相应时间和电流密度显示为与Sand方程数学匹配，从而可以计算锂离子迁移率。根据这种关系，可以推断出在靠近电极表面的电解质中缺乏锂离子是这种极化的起因，但仅在“动力学上限制”的条件下，例如：高于阈值电流密度，高于阈值聚合物电解质厚度和/或低于阈值盐浓度（离子电导率），即在传质限制条件下。在这种关系的支持下，可以计算和预测聚合物电解质的最大适用电流密度和/或聚合物电解质厚度。https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1369702120304521?via%3Dihub7. Adv. Energ. Mater.：从磁性到可充电电池在宏观经济学中，世界经济增长率是一个历史现象，它将标志着20世纪的到来。化石燃料消耗量的增加使之成为可能。然而，不仅这些资源是有限的和不可再生的，而且燃烧也有巨大的副作用，如温室气体的排放导致全球变暖和气候变化。因此，人们作出了重大努力，从化石燃料转向可再生能源，包括太阳能和风能。然而，这些能源是间歇性的，只有经过调节后才能并入电网。电化学储能是调节这些间歇性能源进入智能电网的关键解决方案。尽管各国政府最近才意识到这一问题，但一些科学家从上世纪70年代开始将注意力集中在可充电电池上，直到2019年，诺贝尔委员会才将诺贝尔奖授予那些为其发展铺平道路的人。John B.Goodenough因其在锂离子电池（LIB）方面的开创性研究而成为本次诺贝尔奖的三位获奖者之一。LIBs的影响包括以汽油车为代价开发可充电混合动力和电动汽车。然而，在20世纪70年代以前，John B.Goodenough作为固体物理学家已经对材料科学做出了重大贡献，包括对钙钛矿磁性和输运性质之间相互作用的研究。本工作通过精选作品，简短的回顾John B.Goodenough的科研工作。https://doi.org/10.1002/aenm.2021700068. Adv. Energ. Mater.：锂离子电池先进成像技术研究进展锂离子电池是商业上最成功的电化学器件，广泛应用于智能电子、电动汽车、电网储能等领域，但在能量密度、可循环性、倍率性能和安全性等方面仍有待进一步提高。为此，有必要了解电池内部的详细结构演变过程。许多先进的成像技术已经发展起来，可以直接监测电池的状态，获取电池内部的一些关键信息。对于先进的成像技术，需要超高分辨率、全信息功能、样品无损性和原位观测。本文介绍并讨论了电池研究中各种先进成像技术的最新进展。这些成像技术实现了亚微米级化学价态分布、固体电解质界面演化、锂枝晶生长、微量气体析出等的可视化，极大地促进了可充电电池的发展。特别值得注意的是，最近开发了一种新的超声波成像技术，用于监测气体生成、电解质润湿过程和电池中的充电状态。最后，展望了锂离子电池和其他可充电电池成像技术的发展前景。https://doi.org/10.1002/aenm.202170007 9. Adv. Energ. Mater.：锂电池用复合聚合物电解质的研究进展传统的锂离子电池已经接近其容量和能量密度极限。使用锂金属阳极可以实现高能电池。然而，锂金属的安全危害和锂枝晶的形成需要安全的电解质来代替易燃的液体电解质。近年来，固体电解质引起了人们极大的关注。其中，不同组成的复合聚合物电解质（CPEs）具有界面电阻低、离子导电率高、柔性好等独特优点。本文讨论了CPEs的基本性质和分析方法。然后，将添加到聚合物基体中的组分，如有机溶剂、纳米结构陶瓷和快速离子导电无机物进行分类。简要讨论了低成本钠、钾电池用氯化聚乙烯。希望本文的研究能为该领域的研究者提供新的进展和基础，并为锂电池用CPEs的开发提供指导。https://doi.org/10.1002/aenm.20217000910. Adv. Energ. Mater.：基于静电纺丝的电池材料策略静电纺丝是一种制备一维管状/纤维纳米材料并组装成二维/三维结构的常用技术。当与化学气相沉积和水热处理等其他材料加工技术相结合时，静电纺丝可以实现强大的合成策略，从而可以定制储能材料的结构和组成特征。本文简单介绍了静电纺丝的基本技术及其与其它合成方法的结合。然后介绍了它在制备具有各种功能的骨架和支架中的应用，例如石墨管状网络，以增强电极的导电性和结构完整性。介绍了三维支架结构作为锂金属阳极、硫阴极、膜分离器的主体，或作为可充电电池用聚合物固态电解质的三维基体的最新进展。综述了一维电纺纳米材料作为纳米反应器在材料合成和电化学反应机理的原位透射电子显微镜（TEM）观察中的应用，由于其易于机械操作、电子透明性、电子导电性，以及通过液-液处理简单地预定位复杂的化学成分。最后，展望了储能材料的工业生产和未来挑战。https://doi.org/10.1002/aenm.20217001011. Adv. Funct. Mater.：新型锂硫电池用高密度抗位点缺陷超薄导电夹层锂硫（Li-S）电池具有高能量密度、低成本、环保等优点，是一种很有前途的下一代充电电池。然而，硫的极低电导率和多硫化物的溶解限制了它们的实际电化学性能，特别是在高硫质量负载的情况下。本文提出了一种基于材料固有点缺陷的新策略，以同时提高活性材料的导电性和调节多硫化物的迁移。利用超薄、轻质的Bi2Te2.7Se0.3（BTS）中间层和隔膜表面高密度抗位点缺陷的优点，具有BTS中间层的锂硫电池在2C下的容量为756 mAh g−1，在300次循环中的低容量衰减率为0.1%。BTS夹层不仅可以提高活性物质的利用率，而且可以提高容量保持率。该缺陷工程策略和简便易行的方法对开发具有实际应用价值的锂硫电池具有良好的应用前景。
https://doi.org/10.1002/adfm.20217001212. ACS Energy Lett.：水性双离子电池石墨阴极中I-Cl间卤素的可逆插入双离子电池阴极的负离子储存为新型电池化学提供了空间。为了获得高能量密度和更好的安全性，在石墨阴极中可逆地插层氯化物是可取的，但具有挑战性，因为析氧反应或析氯反应都可以胜过氯化物插入反应。主要的障碍是缺乏抑制这些寄生反应的合适的水电解质。在此，本文报告了一种水性深共晶溶剂凝胶电解质，该电解质允许通过碘-氯卤素间的形成对基于氯化物的电解质的石墨进行可逆氯化物存储。结果表明，在石墨基体表面镀碘、氧化生成I-Cl间卤化物、然后插层到石墨中是可逆的。因此，石墨阴极具有291 mAh g–1的高可逆容量和稳定的循环性能。在同样的机制下，多孔石墨碳的容量达到了1100 mAh g–1。
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c0257513. Nat. Mater.：预测有机太阳电池稳定性的分子相互作用-扩散框架随着非富勒烯小分子受体(NF-SMAs)的发展，有机太阳能电池(OSCs)的功率转换效率得到了迅速提高。尽管这些NF-SMA器件的形态稳定性严重影响其固有寿命，但它们的基本分子间相互作用以及它们如何控制OSCs的性质-功能关系和形态稳定性仍然难以捉摸。在此，研究者们发现NF-SMA在供体聚合物中的扩散表现出Arrhenius行为，并且活化能Ea与聚合物与NF-SMA之间的焓相互作用参数χH呈线性关系。因此，热力学上最不稳定的次混相系统(高χ)是最稳定的动力学系统。我们将Ea的差异与测量的和选择性模拟的组成材料的分子自相互作用性质联系起来，并发展了定量的性质-函数关系，将NF-SMA和聚合物的热特性和力学特性联系起来，从而预测相对扩散特性，从而形态稳定性。https://doi.org/10.1038/s41563-020-00872-614. Nat. Energy：通过带隙工程实现高效的双面钙钛矿/硅串联太阳能电池双面整体钙钛矿/硅串联太阳能电池利用反照率——来自环境的漫反射光——提高其性能高于单面钙钛矿/硅串联太阳能电池。在此，研究者们报道了在单面AM1.5G 1太阳光照下，经过认证的功率转换效率>25%的双面串联系统，在室外测试下，其发电密度可达~ 26mw cm-2。我们研究了钙钛矿在各种现实光照和反照率条件下获得最佳电流匹配所需的带隙。然后，我们比较了不同反照率下这些双面串联的特性，并提供了不同环境条件下两个地点的能量产量计算。最后，我们比较了单面和双面钙钛矿/硅串联的户外测试场，以证明串联双面对具有实际反照率的位置的附加价值。https://doi.org/10.1038/s41560-020-00756-815. Joule：直接观察钙钛矿缺陷钝化过程中表面p向n型转变驱动光伏效率钙钛矿太阳能电池(PSCs)存在明显的非辐射复合，限制了其能量转换效率。在此，研究者们首次直接观察到钙钛矿MAPbI3在天然添加剂辣椒素引起的缺陷钝化过程中，其表面能量从p型向n型的完全转变，这归因于钙钛矿活性层中p-n同质结的自发形成。我们证明了p-n同质结位于钙钛矿表面以下约100 nm处。能量转换和缺陷钝化促进了体钙钛矿层和钙钛矿/PCBM界面的电荷输运，抑制了缺陷辅助复合和界面载流子复合。结果，获得了21.88%的效率和83.81%的填充因子，并具有良好的器件稳定性，这两个值都是迄今为止报道的多晶MAPbI3基p-i-n PSCs的最高记录。提出的缺陷协同钝化和加性能量修饰的新概念为进一步改善PSC性能提供了巨大的潜力。https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.00916. Adv. Funct. Mater.：高性能全无机CsSnI3钙钛矿太阳能电池相关缺陷的高效钝化策略尽管混合钙钛矿太阳能电池(PSCs)取得了显著进展，但对有毒铅离子的关注仍然是PSCs商业化道路上的主要障碍;在光伏性能方面，基于锡(Sn)的PSCs优于报告的无铅钙钛矿。然而，为了获得高性能的全无机CsSnI3 PSCs，开发有效的钝化策略来抑制Sn(II)诱导的缺陷密度和氧化是一个特别巨大的挑战。本文，研究者们报道了一种简单而有效的硫酰胺钝化策略来调节CsSnI3钙钛矿表面和晶界的缺陷状态密度。氨基硫脲(TSC)和S-C-N官能团可以强有力的协调与电荷缺陷,导致增强缺陷和周围电子云密度增加空位形成的能量。更重要的是，表面钝化能降低因Sn2+离子欠协调和Sn2+氧化引起的深能级陷阱态缺陷密度，显著抑制了TSC处理的CsSnI3 PSCs的非辐射重组，延长了其载流子寿命。基于倒置结构的表面钝化的全无机CsSnI3 PSCs提供了8.20%的一流功率转换效率(PCE)，在连续照明500小时后，寿命延长了初始PCE的90%以上。本研究揭示了表面缺陷钝化技术，以实现高效的全无机无铅锡基PSCs。https://doi.org/10.1002/adfm.20200744717. Adv. Energ. Mater.：高性能无电子输运层量子结太阳能电池，效率提升超过10%量子点太阳能电池（CQDSC）由于其光响应范围宽，理论效率高和溶液加工性强，因此是低成本发电机的良好候选者。然而，通常使用的金属氧化物电子传输层（MOETL）引起了各种问题，阻碍了CQDSCs的性能增强，例如能带对准失配，高能光子损失和光致界面降解。在本文所述的工作中，研究者们通过配体工程操纵PbS CQD的半导体和表面俘获特性，构建了基于量子结器件结构的高效且空气稳定的无MOETL太阳能电池。我们的无MOETL量子结太阳能电池（QJSC）成功地实现了创纪录的10.5％的功率转换效率。在无MOETL的QJSC中，由于紫外线和近红外光响应的增强，获得了更高的光生电流密度。这些未封装的无MOETL的QJSC表现出长期的储气稳定性（> 4000小时）。我们的工作成功地证明了不含MOETL的量子结是太阳能电池的高效且稳定的结构，这为CQDSC在全光谱，可扩展生产，便携式和灵活的光伏技术中的应用铺平了道路。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c0249718. ACS Energy Lett.：通过对空穴传输层中配体交换反应性的控制，可以实现高效的胶体量子点太阳能电池胶体量子点(CQD)太阳能电池是一种溶液处理的光伏器件，在收集太阳红外光谱方面表现出了希望。固态配体交换是用于在这些电池中制备CQD空穴传输层(HTL)的方法:绝缘油酸配体被短硫醇配体(1,2-乙二硫醇)取代，生成导电的p型CQD固体。硫醇与CQD表面的高反应性导致快速交换，导致点的聚集和点上的未钝化位点，每一个都有助于子带隙陷阱状态。在这里，研究者们报告了一种策略，通过控制溶剂类型再交换以减少CQD HTL的陷阱状态。通过使用挥发性较低的溶剂，我们实现了较慢的反应，导致CQD固体的阶数增加，陷阱密度降低了2倍。这些改进使得CQD太阳能电池的功率转换效率为13.1±0.1%，而控制设备的功率转换效率为12.4±0.1%。https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02500更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。催化/能源交流群，请添加微信：yzcl93
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